Antonis Benakis era un coleccionista de arte de origen político, ya que su padre, Emmanuel Benakis, también era político. A pesar de su formación no artística, su padre y sus conocidos del mundo de la política y las finanzas, que también se interesaban por la cultura griega, ejercieron una gran influencia sobre Benaki.
Dotado de un ojo artístico, Benaki centró sus esfuerzos en esta dirección creativa como profesión principal. Empezó a invertir seriamente en el coleccionismo de arte y, una vez instalado definitivamente en Atenas en 1926, Benaki fundó su propio museo para exponer sus impresionantes colecciones reunidas en todo el mundo.